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H2O2α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究
A simulation study of heterogeneous oxidation of SO2 on the surface of α-Fe2O3 by H2O2
投稿时间:2019-08-28  
中文关键词:非均相反应  H2O2  SO2  α-Fe2O3
英文关键词:heterogeneous reaction  H2O2  SO2  α-Fe2O3
基金项目:国家自然科学基金项目(41831285,41572025,51974261);四川省科技厅项目(2018RZ0040);西南科技大学龙山人才计划(18lzx651);西南科技大学博士基金(18zx7156)
作者单位E-mail
李冬坤 西南科技大学 环境与资源学院, 四川 绵阳 621010
固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 
 
董发勤 固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 fqdong@swust.edu.cn 
李海龙 西南科技大学 环境与资源学院, 四川 绵阳 621010
固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 
 
霍婷婷 西南科技大学 环境与资源学院, 四川 绵阳 621010
固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 
 
贺小春 西南科技大学 材料科学与工程学院, 四川 绵阳 621010  
赵玉连 固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010  
彭洁 西南科技大学 环境与资源学院, 四川 绵阳 621010
固体废物处理与资源化教育部重点实验室, 四川 绵阳 621010 
 
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中文摘要:
      通过密度泛函理论模拟了H2O2和SO2气体在矿物氧化物(α-Fe2O3)表面上的非均相反应,研究了H2O2和SO2α-Fe2O3(001)表面的吸附机制和氧化机制。研究结果表明,SO2、H2O2均在α-Fe2O3(001)表面通过Fe原子进行吸附,H2O2相比于SO2优先吸附在α-Fe2O3(001)表面,且H2O2在表面的赋存形式趋向于两个·OH形式吸附。通过二者共吸附的局域态密度、差分电荷密度、Mulliken电荷布局分析结果发现,SO2和H2O2的共吸附形式是通过H2O2产生的·OH吸附在α-Fe2O3(001)表面,同时SO2被H2O2产生的·OH氧化[S(SO2-电荷布局:0.79 e→1.32 e;O(H2O2-电荷布局:-0.77 e→-1.11 e]形成·OH+SO2团簇。模拟结果表明大气微量气体H2O2能够在矿物氧化物表面介导SO2吸附并促进SO2的转化,为理解H2O2在大气中非均相氧化SO2的反应过程提供了理论依据。
英文摘要:
      In this paper, the heterogeneous reactions of H2O2 and SO2 on the surface of mineral oxides (α-Fe2O3) were simulated by density functional theory. The adsorption mechanism and oxidation mechanism of H2O2 and SO2 on the surface of α-Fe2O3 (001) were studied. The results showed that both SO2 and H2O2 were adsorbed by Fe atoms on the surface of α-Fe2O3 (001). Compared with SO2, H2O2 adsorbs preferentially on the surface of α-Fe2O3 (001), and the forms of H2O2 on the surface tend to be two ·OH forms. Through the analysis of the local density of states, differential charge density and Mulliken charge distribution, it was found that the co-adsorption of SO2 and H2O2 was in the form of ·OH generated by H2O2 adsorbed on the surface of α-Fe2O3 (001), while SO2 was oxidized by ·OH[S(SO2) -charge distribution:0.79 e→1.32 e; O(H2O2)-charge distribution:-0.77 e→-1.11 e], and ·OH+SO2 clusters were formed. These data show that the atmospheric trace gas H2O2 can mediate the adsorption of SO2 on the surface of mineral oxides and promote the transformation of SO2. The results obtained by the authors provide a theoretical basis for understanding the heterogeneous oxidation of SO2 by trace H2O2 in the atmosphere.
李冬坤,董发勤,李海龙,霍婷婷,贺小春,赵玉连,彭洁,2019,H2O2α-Fe2O3表面非均相氧化SO2机理的模拟研究[J].岩石矿物学杂志,38(6):789~798.
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